還記得那位河北工業(yè)大學(xué)的“艾莎公主”白國(guó)英嗎？2019年，她在Nature上給出了“點(diǎn)水成冰”的答案。
時(shí)至今日，已經(jīng)從一名講師成長(zhǎng)為青年教授的她，又在Nature Communications上續(xù)寫(xiě)“冰雪奇緣”！
4月11日，河北工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院白國(guó)英教授課題組在Nature Communications上發(fā)表題為“Controlled condensation by liquid contact-induced adaptations of molecular conformations in self-assembled monolayers”的高水平論文，并被刊登在Nature Communications編輯精選網(wǎng)頁(yè)（展示某一領(lǐng)域最近發(fā)表的50篇最好論文）上。河北工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院天津市層狀復(fù)合與界面控制技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為第一完成單位。
表面冷凝水不僅是造成日常云霧、晨露、玻璃起霧的常見(jiàn)現(xiàn)象，而且對(duì)蒸汽循環(huán)能源生產(chǎn)、冷凝控制傳熱、化合物分餾等許多工業(yè)過(guò)程都有重要影響。然而，在過(guò)去的一個(gè)世紀(jì)里，對(duì)影響/控制水凝結(jié)的理解仍然停留在比較容易觸及的表面化學(xué)和形貌性質(zhì)的層次上。河北工大材料學(xué)院研究人員發(fā)現(xiàn)了更微觀的分子構(gòu)象異質(zhì)化可以影響/控制水的凝結(jié)。該研究結(jié)果對(duì)于深入了解影響冷凝的表面性質(zhì)以及提供控制表面冷凝的新策略具有重要意義。
故事開(kāi)始于大約七年前的一天，當(dāng)時(shí)的白國(guó)英還是博士研究生，在做冰成核溫度的測(cè)量（一個(gè)通過(guò)光學(xué)顯微鏡觀察表面上水滴在降溫過(guò)程中凍結(jié)過(guò)程的實(shí)驗(yàn)，如有興趣，請(qǐng)參閱“Nature 2019, 576,437-441”了解更多細(xì)節(jié)）時(shí)，發(fā)現(xiàn)再次測(cè)量之前測(cè)試過(guò)冰成核溫度的表面時(shí)，上一次測(cè)試中的水滴痕跡以一種獨(dú)特的冷凝水滴圖案顯示出來(lái)（圖a）。白國(guó)英說(shuō)道，“雖然該現(xiàn)象看起來(lái)很有趣，但因?yàn)楫?dāng)時(shí)的博士課題就將其暫且擱置了，直到2020年，我的學(xué)生再次觀察到這一現(xiàn)象，我才把它撿起來(lái)，進(jìn)行了系統(tǒng)的研究”。
如圖b所示，當(dāng)液滴簡(jiǎn)單快速地接觸過(guò)表面后，該區(qū)域上的冷凝速率、密度、液滴尺寸都會(huì)發(fā)生顯著變化。這種液體接觸引起的冷凝速率/密度下降現(xiàn)象簡(jiǎn)稱為L(zhǎng)CICD。起初，白國(guó)英和其他人一樣懷疑研究這種現(xiàn)象的意義，認(rèn)為它可能是由接觸的液滴污染引起的。直到進(jìn)行了一系列的實(shí)驗(yàn)，排除了表面化學(xué)/形貌的變化、水接觸引起的水分子/揮發(fā)性有機(jī)化合物的吸附、以及有無(wú)液體接觸過(guò)的兩區(qū)域之間的相互冷凝干擾等可能的原因，研究人員才確信繼續(xù)這項(xiàng)工作。研究人員發(fā)現(xiàn)LCICD現(xiàn)象并不適用于未修飾的硅表面，但卻普遍存在于自組裝單層（SAM）上，無(wú)論基底是平坦的還是具有納米結(jié)構(gòu)的，是硬的還是軟的。這表明表面的SAM分子在LCICD現(xiàn)象中起著關(guān)鍵作用，自此，課題取得了初步的進(jìn)展。之后，研究人員通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)液體接觸后SAM分子在表面上的構(gòu)象會(huì)發(fā)生變化，最終揭示了LCICD背后的機(jī)制（圖c）——在液體接觸后，表面的分子鏈變得更傾斜，使得一些有利的成核位點(diǎn)被覆蓋，最終導(dǎo)致冷凝速率/密度降低。在此基礎(chǔ)上，研究人員發(fā)現(xiàn)LCICD對(duì)于不同種類(lèi)的接觸液體均適用，對(duì)于各種表面也是通用的，前提是在液體接觸誘導(dǎo)下，表面上存在能夠通過(guò)改變片段構(gòu)象屏蔽至少部分成核位點(diǎn)的柔性片段；并詳細(xì)闡述了接觸液體和表面性質(zhì)對(duì)LCICD程度的影響——在一定范圍內(nèi)增加液體極性和延長(zhǎng)接觸時(shí)間都有助于表面分子構(gòu)象的響應(yīng)，從而提高LCICD程度；隨著表面片段柔性的增加，LCICD程度也隨之增加。此外，該工作在不設(shè)計(jì)任何表面化學(xué)和形貌圖案的情況下，基于LCICD現(xiàn)象，通過(guò)超快液體接觸誘導(dǎo)實(shí)現(xiàn)了對(duì)凝結(jié)的空間控制；且發(fā)現(xiàn)利用LCICD現(xiàn)象控制冷凝的策略可以推廣到水以外的其他體系。
原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47507-x
圖文/材料科學(xué)與工程學(xué)院
審核/鄭士建
